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JACS发表冯光团队有关水系锌电池的合作成果

发布日期:2024-06-14    作者:     来源:     点击:

06月13日,《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)以刊发了学院冯光教授团队与厦门大学化学化工学院孙世刚院士团队乔羽教授、邹业国博士关于水系锌离子电池的最新合作研究成果。论文题目为《揭秘水系锌电池中的动态溶剂化演变和析氢机制》(Unlocking Dynamic Solvation Chemistry and Hydrogen Evolution Mechanism in Aqueous Zinc Batteries)。

水系锌离子电池因其安全性高、成本低且绿色环保等特点被视为下一代大规模储能技术强有力的竞争者。然而,其商业化进程中的一大阻碍是锌离子与质子在电极-电解液固液电化学界面之间的电荷竞争所引发的析氢副反应(HER)及腐蚀问题。尽管前期研究通过电解液改性策略(包括共溶剂、离子液体及功能性添加剂)来调变局部氢键网络,从而有效减轻HER并增强电池性能。但这些策略带来的高性能背后的机理尚未得到彻底的研究,关于界面现象的讨论往往带有不确定性和缺乏明确性的特点。此外,尽管人们已经认识到界面氢键演变与电池性能评估之间的重要联系,但仍缺少实质性证据以证明这一联系。因此,深入理解在锌电镀/剥离过程中氢键演变与HER的关系,并阐明抑制HER的本质,对于优化和设计高性能水系锌电池至关重要。

厦门大学博士生余小羽与我院博士后陈明,发挥各自的研究优势,将原位红外光谱表征与恒电势分子动力学模拟有机结合,描绘了锌电镀/剥离过程中界面溶剂化结构的动态变化。研究发现了电镀/剥离的两个关键变化过程:初期快速形成富含H2O界面的双电层,以及随后较慢的氢键动态演变过程。研究指出,Zn2+在偏置电位下脱溶过程中,界面氢键数量增加而强度减弱,导致富水界面和显著的氢气释放。相反,在Zn2+溶剂化过程中,形成了一个局部高浓界面(氢键数减少且强度增强),仅产生少量的氢。值得注意的是,相比于较低浓度电解液(1 M),高浓度电解液(4 M)能有效抑制界面水的活性,促使更多的SO42-取代H2O进入双电层并参与Zn2+溶剂化的壳层,从而拓宽了电池的电化学稳定窗口并抑制HER。

该工作不仅深化了对固液界面双电层中溶剂化动态及析氢机制的理解,而且提出将界面溶剂化突变度作为衡量水系锌离子电池性能提升的指标,为设计高性能水溶液电解液体系提供了崭新的理论基础和调控策略。

博士后陈明为共同一作,冯光教授为共同通讯。该工作得到了国家自然科学基金项目(T2325012, 52106090, 52161135104)、华中科技大学学术前沿青年团队、博士后特别资助项目(2022T150228)和武汉超算中心的支持。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02558