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《物理评论快报》刊发冯光团队关于双电层产热的研究

发布日期:2023-08-29    作者:     来源:     点击:

近日,我院冯光教授团队关于双电层产热方面取得了新进展,相关研究成果以“双电层结构演变决定可逆热(Structural evolution governs reversible heat in electrical double layers)”为题发表在2023年8月28日《物理评论快报》(Physical Review Letters)期刊上。我院为第一单位,第一作者为团队的博士生曾良,通讯作者为冯光教授。

水溶液(a)和离子液体(b)双电层系统的可逆热。

在电极-电解液体系中,电压的施加使得电解液离子输运至电极表面,形成双电层——它广泛存在于多个领域,如超级电容器、场效应管、电容去离子等。在双电层的形成/释放过程中,产热不可避免,会影响器件的性能(容量、形成速度、循环稳定性、安全性等);并且随着技术的发展,例如能量/功率密度的提高,将导致产热问题变得更加严重。实验研究发现充电(双电层形成)过程中,负极的可逆热可能是完全吸热或者部分吸热;而现有理论认为双电层形成总是放热的。理论进一步预测,放热将随着电解质离子浓度的增加而减少,但是实验却发现可逆热对电解质浓度不敏感。因此,现有理论无法阐明双电层可逆热的规律,包括吸热性、对电解质浓度和类型以及电极电位的依赖性,这些都是双电层形成过程产热的关键因素,亟需深入探究。

针对上述问题,冯光教授团队通过工程热物理和电化学与计算物理的多学科融合交叉,开发了能计算产热的恒电势分子动力学模拟方法与技术,探究了双电层形成过程中的产热这一典型的工程热物理与电化学的耦合现象,剖析了在水溶液和离子液体电解质中双电层形成的可逆热行为。与现有理论预测的双电层形成过程放热不同,该工作揭示水溶液中双电层在负极极化作用下的形成吸热,并且对电解质浓度不敏感。此外还发现双电层在离子液体中的形成随极化强度的增加呈现出先吸热后放热的规律,且该过程与电极极化类型无关。为了理解双电层形成的可逆热,该工作发展了包含平动熵和转动熵的格子气模型与理论,构建了双电层微观结构与宏观热现象之间的量化模型。

这项工作有助于理解双电层丰富的产热现象,指导从热信号中提取关于双电层的微观结构信息,从而有利于理解涉及双电层领域的热行为,如超级电容器、电池、电容去离子、低品位热能利用和神经传导。

本工作得到了国家自然科学基金项目和华中科技大学学术前沿青年团队的资助以及武汉超算和华中科技大学超算平台的支持。

论文链接:https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.131.096201